20世纪60年代末期，李和声为寻找京胡搭档而引导李尤婉云学习京剧。她先向任莘寿学习梅派青衣，并受秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉的指导。1977年，她在新加坡首演《武家坡》，获得巨大成功；1978年在香港表演《四郎探母》；1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功赢得了业内人的认可。在改革开放后，李尤婉云与众多著名艺术家合作，不仅同台共演，如与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、高尚荣等共同翻绣《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳诞辰百周年，她主演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。这部剧是她生命中最精彩的一刻，以其甜美的声音和娴熟的唱技，再现了夫妻间严丝合缝的默契。此外，她还以该剧一折于中南海怀仁堂独唱，让党和国家领导人亲自观看并接见。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月在香港“庆回归京剧大汇演”，她又一次以此角色征服观众，为国内外观众带来更加成熟且令人称道的表演。
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