在大业末年，徐圆朗聚集了一群人，开始了盗匪的生涯，并占据了兖州。617年正月三十日，他攻陷东平，并迅速扩张势力，从琅邪以西至东平之间的广阔地域都被他控制。他的军队精锐强悍，有两万余名士兵。
同一年，徐圆朗加入了瓦岗军，与魏公李密结盟，他们共同围攻洛阳。在武德元年（618年）七月，当李密与宇文化及发生冲突后，他的实力受损，而王世充则趁机发动攻击，不久之后，李密被迫投降唐朝，而徐圆朗则投靠王世充。
然而，在武德二年的七月，徐圆朗又改变主意，将自己的领地归于唐朝。他获得了唐高祖李渊的信任，被任命为兖州总管，并封为鲁郡公。在十月的一次事件中，一名奴仆杀害了滑州刺史王轨并带着他的首级向窦建德投降，这激起附近地区人民对窦建德的忠诚，最终导致这些地区以及徐圆朗自己也归顺于窦建德。
621年的某个时候，当秦王李世民围攻洛阳时，王世充求助于窦建德。窦建德计划南下援救，但在得知这一消息后，徐圆朗选择背叛唐朝并依附窦建德，以此作为进攻虎牢关的大本营。但不久之后，在虎牢之战中，窦建 德被捕而王世充则投降。而为了保护自己的力量和声誉，再次返回到唐朝的手臂下，无论如何，都没有忘记对他之前背叛过一次所犯下的错误，因此仍然封他为兖州总管、鲁郡公。同一时间内，由於刘黑闼等人反抗皇帝，在八月的时候，他扣留了一位将军——盛彦师，并且割据了一片土地以响应刘黑闼起事。不久之后，他自称是鲁国国君并率领部队包围一个叫做虞城的地方来牵制住敌人的行动；另一边，则有任瑰领导的一个小队坚守着这个城市进行防御。
622年的正月十四日，也就是623年2月18日，他成功攻克泗洲。但随着知道刘黑闼已经死去的事情传开后不久，就因为听到这条消息而逃走，然后途中遭到了村民们的杀害。最后关于他的历史记载可以在《旧唐书·卷五十五·列传第五》和《新唐书·卷八十六·列传第十一》这两本书里找到。
文学形象
在小说《说唐》的世界里，徐圓朗是一位十八路反乱者中的重要人物。他自称是净秦国的小小国君曾经与其他反乱者联合起来，在四明山上截击隋炀帝。不过最终结果却是宇文化及弑杀隋炀帝，每个人都争夺玉玺想要成为新的统治者，但是他们却不知道会出现一个像李元霸这样的强大的角色，那个角色逼迫所有的人写出投降表并交出玉玺。当所有的人都服从时，只有徐圓朗不同意结果，最终就在众人的目睹下被打败或许是撕成两半（也有可能只是空手撕裂）。
