1913年,钱大钧参加上海袭击兵工厂之役,尽管失败,但他在日本陆军士官学校中国队十二期炮兵科的留学经历为其后来的军事生涯打下了坚实的基础。1914年初,他前往日本,并进入东京的大森浩然学社学习。在那里,他结识了孙中山并加入了中华革命党。
随后的几年里,钱大钧在中国国内和国外之间穿梭,他参与了一系列重要的政治和军事活动。他曾是武汉陆军第二预备学校的学生,在1916年的护国战争期间,他积极地与同志们合作,为倒 袁世凯而努力。
1924年,钱大钧成为黄埔军校的一名教官,并逐渐升迁到师长、副师长等高级职位。在此期间,他还担任过广州警备司令以及第20师师长,是一位不可忽视的人物。
1927年后,钱大钧继续他的职业生涯,在北路军总指挥、第三十二军军长等职位上服务。他还参与了对红軍的战斗,对于广州起义发挥了重要作用。在这段时间里,他也被授予陆军上将衔,这表明他在蒋介石政府中的地位已经非常稳固。
1930年代初期,钱大钧担任南方前线总指挥,并领导了一些关键战役,如中原大战。他还是武汉要塞司令,以及第十三军及其他部队的领导人之一。在西安事变时期,他受伤并且幸运地逃脱死亡。
1945年之后,钱大钧继续在蒋介石政府中扮演着重要角色,即使是在接收日占领区时期,也是如此。1952年10月22日,由于健康原因,他被迫退休,但仍然保留一些象征性的职务直至1976年的去世。
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