1913年，钱大钧参与了上海袭击兵工厂的战斗，但最终失败。随后，他前往日本陆军士官学校学习，并加入了中华党。1914年初，钱大钧在日本接受教育，并在同年底因日本对青岛的侵占而愤慨回国。在武汉陆军第二预备学校肄业后，他于1916年1月参加反对袁世凯称帝的护国战争。
同年的6月，袁世凯去世后，护国战争结束。钱大钧继续在湖北陆军预备学校深造，并于12月升入保定陆军军官学校第六期留学预备队。1917年4月，他被选送到日本学习，而12月他进入了日语学生队第十二期炮兵科。
毕业后的5月，钱大钧回到中国担任保定陆军军官学校第八期第四队分队长。他之后的职务包括黄埔军校的教官、代总教官、参谋处长、教导营长、团长，以及国民政府第一师副师长和师长等。在1924年的第一次东征中，他作为广州警备司令率领部队取得胜利。
1925年1月，钱大钧任黄埔军校本部少将参谋长，在2月份参加了第一次东征。在3月的一次战斗中，由于他的判断失误，一支部队未能及时赶到战场，这导致伤亡惨重。但另一方面，当刘尧辰主动出击时，他们成功击败了敌人。
接下来的几年里，钱大钗历任多个职务，其中包括南方前线总指挥和中央航空委员会主任委员。在1938年的武汉空中保卫战中，他组织了一次空投“纸炸弹”行动，这不仅激励了士气，也在国际上产生了一定的影响。
1949年2月19日，钱大钗被授予绥靖公署副主任的职位。他还曾担任川康滇黔四省联合“剿匪”总指挥部副总指挥。在1950年代末至1960年代初期，他担任过多个咨询委员会委员以及其他职务，最终成为中华航空公司董事会成员之一并推动该公司使用喷气客机开辟新航线。此外，还有其它众多荣誉与贡献，如田径协会名誉会長等。1976 年11 月当选为第十一届中央评议委员直至去世前的最后一项服务工作1982 年7 月21 日，在台北三軍總醫院因肝癌逝世終年龄九十岁，其遗产主要用于支持教育事业尤其是设立西泉中学，该中学自创办以来一直以培养国家人才为己任，是他生活和事业的一个重要部分。此外还有许多其他荣誉与成就，如孙中山先生对他的影响以及他对抗日战争期间所做出的贡献都值得我们铭记。
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