1913年，钱大钧参加了上海袭击兵工厂之役，但最终失败。随后，他前往日本陆军士官学校中国队十二期炮兵科学习。1914年初，钱大钧到达日本，并进入东京的大森浩然学社。在那里，他加入了中华党，并在本年底因日本侵占青岛的事件而愤怒地回国。他在武汉陆军第二预备学校肄业。
1916年1月，全国爆发了反对袁世凯称帝的护国战争。钱大钧积极参与这场运动，并被怀疑与湖北督军王占元为敌。因此，他秘密来到上海，在《时世新报》任日文翻译。在6月 袁世凯去世后，护国战争结束了，钱大钧返回湖北陆军预备学校继续他的学业。在12月，他升入保定陆军军官学校第六期留学预备队，并编入入伍生炮兵队。
1917年4月，钱大钧因为成绩优异而被选送到日本学习。在12月，他进士官学校中国学生队第十二期炮兵科学习。
1919年5月，当他毕业并回到中国时，他任保定陆军军官学校第八期第四队分队长。他在黄埔军校担任多个职务，从兵器教官、代总教官、参谋处长、教育长、团长一直到师长。此外，还曾参加过第一和第二次东征，以及对陈炯明的战斗。
1925年1月，钱大钧成为黄埔軍校本部少将参谋长。在2月份的第一次东征中，他代理教导第二团团长，与敌人作战取得成功。在3月份的一次战斗中，由于情况判断错误导致伤亡惨重，但刘尧辰营主动出击，最终导致敌人的全线溃败。这场胜利使得学生军获得巨大的荣誉。
1927年的广州起义期间，钱大钟是重要的人物之一。他还曾率领部下同红军建立联系并进行战斗。此外，还有其他许多职位和成就，如南方前线总指挥、中原战区司令等。
1930年代初，一系列事件发生，其中包括中原大战和西安事变。尽管受到了枪伤，但他仍然活跃于政治舞台上，为抗日战争做出了贡献。他还是航空委员会主任委员，对空运作战有着重要影响力。此外，还参与了一些民航发展项目，比如引进波音七二七喷气客机，这标志着中国民航史上的一个里程碑。
1976年的11 月，当选为中央评议委员，是他晚年的荣誉之一。1982 年 7 月 21 日，在台北三軍總醫院因肝癌逝世，其遗体火化后安葬于苏州拙政园内，以表彰其对国家的贡献和牺牲精神。
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